Sejak 2011, ia diamanahkan sebagai Ketua DPP PKS Bidang Koordinasi Kehumasan. Di internal PKS, sosoknya terkenal dengan disiplin dalam administrasi, dianggap sebagai sosok yang sangat taat hukum dan aturan.
Menjelang [[pemilihan umum Gubernur DKI Jakarta 2017]], PKS sempat mendeklarasikan Mardani sebagai bakal calon untuk dipasangkan dengan [[Sandiaga Uno]]. Memasuki hari pendaftaran calon, PKS yang berkoalisi dengan Gerindra mengumumkan pasangan [[Anies Baswedan]] dan Sandiaga Uno sebagai calon gubernur dan wakil gubernurkandidat yang diusung dalam pemilihan.<ref>[http://news.okezone.com/read/2017/04/19/338/1671775/fokus-kisah-berliku-anies-baswedan-habis-di-reshuffle-terbitlah-kursi-dki-1 "Kisah Berliku Anies Baswedan, Habis Di-Reshuffle Terbitlah Kursi DKI 1"]. 20 April 2017. ''Okezone''.</ref> Walaupun urung maju dalam pemilihan, Mardani dianggap memiliki kebesaran hati karena bersedia megetuai tim pemenangan dan pada saat yang sama PKS tak memaksakan mencalonkan kader sendiri.<ref>[http://nasional.republika.co.id/berita/nasional/pilkada/16/09/25/oe13ac365-sandiaga-uno-puji-sikap-legowo-mardani "Sandiaga Uno Puji Sikap Legowo Mardani"]. 25 September 2016. ''Republika''.</ref> Saat Anies dan Sandiaga dinyatakan menang dalam hitung cepat, Ketua Umum Partai Gerindra [[Prabowo Subianto]] menyebut Mardani sebagai "panglima pemenangan".<ref>[https://pilkada.tempo.co/read/news/2017/04/20/348867783/prabowo-panglima-pemenangan-anies-sandi-adalah-mardani-ali-sera "Prabowo: Panglima Pemenangan Anies-Sandi adalah Mardani Ali Sera"]. 20 April 2017. ''Tempo.''.</ref> Mardani dianggap secara cerdas mampu membuat akar rumput PKS di Jakarta rapat dan solid memenangkan Anies-Sandi.<ref>[http://www.rmol.co/read/2017/04/20/288372/Jakarta,-Prabowo-Dan-Mardani- "Jakarta, Prabowo Dan Mardani"]. 20 April 2017. ''RMOL''.</ref>
