Ia mulai melaksanakan maulid akhir Kamis bulan Rabiul Awwal setelah wafatnya Habib Muhammad bin Idrus Al-Habsyi sejak tahun 1338 H/1920 M sampai 1355 H/1937 M di madrasah [[Jamiat Kheir]].
Dalam rangka memantapkan tugas dakwahnya, Habib Ali membangun [[Masjid arAl-Riyadh Kwitang|Masjid Al-Riyadh]] tahun 1940-an di Kwitang serta di samping masjid tersebut didirikannya sebuah madrasah yang diberi nama Madrasah ''Unwanul Falah''. Tanah yang digunakan untuk membangun masjid tersebut merupakan wakaf yang sebagian diberikan oleh seorang betawi bernama Haji Jaelani (Mad Jaelani) asal Kwitang<ref>{{cite web|url=http://books.google.com/books?id=HeIoTLPRNbcC&printsec=frontcover&dq=maria+van+engels&source=gbs_similarbooks_s&cad=1#v=onepage&q&f=false|title="Saudagar Baghdad dari Betawi"}}Shahab, A: ''Saudagar Baghdad dari Betawi'', hal 43. Penerbit Republika, 2004. ISBN 979-3210-30-3</ref>. Banyak ulama [[betawi]] atau [[Jakarta]] yang pernah menjadi muridnya atau pernah belajar di madrasah yang didirikannya. Di antara muridnya yang terkenal adalah [[Abdullah Syafi'i|K.H. ‘Abdullah Syafi’i]] (pendiri majlis taklim '''Assyafi'iyah''', K.H. Thahir Rohili (pendiri majlis taklim '''Atthohiriyah''' dan K.H. Fathullah Harun (ayah dari Dr. Musa Fathullah Harun, seorang bekas pensyarah UKM).
Saat meninggalnya Habib Ali, stasiun penyiaran TV satu-satunya Indonesia saat itu, TVRI, menyiarkan berita wafatnya.<ref name="habibalikwitang1">{{cite web|url=http://tarekatqodiriyah.wordpress.com/2010/02/28/habib-ali-bin-abdurrahman-al-habsyi-kwitang/ |title="Habib Ali bin Abdurrahman Al-Habsyi (Kwitang)"}}</ref>
