[[Berkas:Gemini_5_Elliot_See_water_egress_training.jpg|thumb|Elliot selama pelatihan jalan keluar air]]
Awal tahun 1962, Elliot mengajukan lamaran untuk menjadi [[astronot]] NASA. Setelah menjalani evaluasi awal, tes mediskesehatan, wawancara, pemeriksaan kesehatan dan wawancarapsikologi selama proses seleksi,{{sfn|Burgess|Doolan|Vis|2016|pp=57—58}} Elliot terpilih menjadi kelompok astronot kedua NASA, yang dikenal sebagai [[Astronot NASA Grup 2|Sembilan yang Baru]].<ref>{{cite news|url=https://www.newspapers.com/clip/33352619/the_tampa_tribune/|title=Here are the Next Nine Astronauts Who Will Join in U.S. Race to the Moon|newspaper=The Tampa Tribune|location=Tampa, Florida|date=18 September 1962|page=4|via=Newspapers.com|agency=UPI|accessdate=16 Januari 2020}}</ref> Saat itu, dia berusia 35 tahun dan merupakan yang tertua dalam kelompok tersebut.{{sfn|Burgess|Doolan|Vis|2016|p=58}}