Sementara itu, Afgan juga terlibat dalam film ''[[Bukan Cinta Biasa]]'' yang rilis pada tanggal 7 Mei 2009. Di sini Afgan selain tampil di film mengisi lagu tema dengan judul lagu sama dengan judul filmnya.<ref>{{cite web |url=https://republika.co.id/berita/senggang/film-musik/09/08/16/69735-afgan-bukan-cinta-biasa |title=Afgan, Bukan Cinta Biasa |date=16 Agustus 2009 |accessdate=6 April 2021 |website=Republika}}</ref>
Pada tahun 2010., Afgan beradu akting dengan senior dari dunia perfilman yaitu [[Deddy Mizwar]] dalam film ''[[Cinta 2 Hati]]''. Selain beradu akting dengan [[Deddy Mizwar]], Afgan akan beradu akting dengan [[Olivia Lubis Jensen]] dan [[Tika Putri]]. Afgan pun ikut mengisi jalur suara dalam film ini yang berjudul sama dengan filmnya yaitu ''[[Cinta 2 Hati]]''. Film ini dirilis tanggal 1 April 2010.<ref>{{cite web |url=https://hai.grid.id/read/07559000/cinta-2-hati-dilema-ketika-afgan-harus-memilih?page=all |title="Cinta 2 Hati Dilema": Ketika Afgan Harus Memilih |first=Raditya Ayu |last=Kristiadi |date=5 April 2010 |accessdate=6 April 2021 |website=Grid.id}}</ref>
[[Berkas:Afgansyah Rezza (2013).jpg|jmpl|ki|Afgan pada tahun 2013.]]
Sukses di album perdana, Afgan merilis album keduanya, "The One" pada tanggal 1 April 2010. Album ini terisi 12 lagu, salah satunya ''Cinta 2 Hati'' yang menjadi OST [[Cinta 2 Hati]] yang diperankan sendiri sebagai Alfa, selain [[Cinta 2 Hati]] ada 8 lagu baru lainnya (termasuk ''Seperti Bintang'' yang didedikasi untuk fans dan persembahan dari Panadol Cold & Flu), serta 3 lagu single (termasuk ''Pencari Jalan-Mu'' sebagai ''bonus track'').<ref>{{Cite news|url=https://www.liputan6.com/showbiz/read/270509/quotthe-onequot-album-kedua-afgan |title="The One", Album Kedua Afgan |date=2 April 2010 |accessdate=6 April 2021 |work=[[Liputan6.com]]|language=id }}</ref>
Afgan sempat vakum sementara dari dunia musik Indonesia demi mengenyam pendidikan di [[Malaysia]]. Pada tahun [[2012]], Afgan menandatangani kontrak dengan [[Trinity Optima Production]], dan pada bulan [[Desember]] tahun yang sama, Afgan merilis single ''Pesan Cinta'' yang bergenre ''pop upbeat'' sebagai single pertama menuju album ketiga. Lagu tersebut adalah ciptaan Afgan dengan bantuan Inu [[Numata]] dan [[Anindyo Baskoro|Nino]] [[Ran (grup musik)|RAN]]. Pada tanggal [[14 Februari]] [[2013]] tepat pukul 14:14, Afgan merilis album ketiga yang bertajuk ''[[L1ve To Love]]''. Distribusi album ini dibantu oleh salah satu restoran ternama [[KFC]] di Indonesia. Bersamaan dengan perilisan album tersebut, Afgan menyatakan memilih ''Jodoh Pasti Bertemu'' sebagai single kedua album tersebut. Lagu tersebut dipilih karena Afgan merasa lagu ciptaan Bemby Noor ini benar-benar tipikal ''gimmick'' Afgan yang melankolis sekaligus sebagai penyeimbang single sebelumnya yang terdengar lebih ''upbeat''.<ref>{{Cite news|url=https://seleb.tempo.co/read/461187/valentine-afgan-luncurkan-lagu-baru |title=Valentine, Afgan Luncurkan Lagu Baru |date=14 Februari 2013 |accessdate=6 April 2021 |work=[[Tempo.co]]|language=id }}</ref>
[[Berkas:Afgansyah Reza singing, 2015.jpg|jmpl|ka|Afgan pada tahun 2015.]]