Alfie Alfandy mendapatkan peran utama pertamanya di film ''[[Hijrah Cinta]]'' sebagai Ustazpendakwah [[Jefri Al Buchori]] "Uje". Alfie mengatakan bahwa diaia ikutberpartisipasi ''casting''dalam menjadipemilihan pemeran Ujeuntuk Jefri setelah disarankan oleh aktor [[Ramon Y. Tungka]] saat mereka sedang mengunjungi [[Gunung Bromo]],<ref name=KaltimPost2014/> sedangkan produser film [[Raam Punjabi]] mengatakan bahwa [[Hanung Bramantyo]]-lah yang merekomendasikan Alfie untuk ikut ''casting''.<ref>{{Cite news|url=https://hot.detik.com/movie/d-2642402/alfie-alfandy-sosok-pemeran-uje-di-film-hijrah-cinta |title=Alfie Alfandy, Sosok Pemeran Uje di Film 'Hijrah Cinta' |date=20 Juli 2014 |work=detikHot |access-date=8 April 2023}}</ref> Alfie mengatakan bahwa diaia mempersiapkan pemeranannyaperan tersebut selama empat bulan dengan belajarmempelajari agama dan bersilaturahmi dengan sahabat dan guru UjeJefri.<ref>{{Cite news|url=https://www.liputan6.com/showbiz/read/2080384/di-film-hijrah-cinta-alfie-alfandy-benar-benar-mirip-uje |title=Di Film Hijrah Cinta, Alfie Alfandy Benar-Benar Mirip Uje |author=Julian Edward |date=19 Juli 2014 |work=Liputan6.com |access-date=8 April 2023 }}</ref> Terkait komentar-komentar bahwa dia mirip dengan Uje, Alfie mengatakan bahwa dia lebihia merasa mirip dengan UjeJefri dalam hal pengalaman kelam, seperti sama-sama memiliki masapernah mengalami masa ketergantungan.<ref name=KaltimPost2014>{{Cite news|url=https://kaltim.prokal.co/read/news/88906-enam-tahun-untuk-peran-utama |title=Enam Tahun untuk Peran Utama |date=4 Agustus 2014 |work=Kaltim Post |access-date=8 April 2023}}</ref> Atas pemeranannyaperannya sebagai Ujetersebut, Alfie menerima nominasi dalamuntuk kategori Aktor Utama Terpilih pada [[Piala Maya 2014]] dan Pemeran Utama Pria Terfavorit pada [[Indonesian Movie Awards 2015]].<ref name=detikHot2014/><ref name=KapanLagi2015/> Pada tahun 2015, Alfie kembali memerankan Uje dalam serial televisi adaptasi ''Hijrah Cinta''.<ref>{{Cite news|url=https://entertainment.kompas.com/read/2015/06/08/143235210/Alfie.Alfandy.Setia.kepada.Sosok.Ustaz.Jefri.Al.Buchori |title=Alfie Alfandy Setia kepada Sosok Ustaz Jefri Al Buchori |date=8 Juni 2015 |author=Ariel Kurniawan |editor=Ati Kamil |work=Kompas.com |access-date=8 April 2023}}</ref>
Alfie Alfandy mendapat peran sebagai Dadang, seorang sipir penjara yang menjaga ulama [[Buya Hamka]], di [[Buya Hamka (film)|film biopik tentang ulama tersebut]] yang diambil gambarnya pada tahun 2019 dan dirilis pada tahun 2023. Alfie mengatakan bahwa Hamka adalah sosok yang telah menginspirasinya sehingga dia segera menerima peran yang ditawarkan oleh film tersebut.<ref>{{Cite news|url=https://www.pikiran-rakyat.com/nasional/pr-016465996/main-film-buya-hamka-alfie-alfandy-sempat-berharap-bisa-syuting-di-kairo?page=all |title=Main Film Buya Hamka, Alfie Alfandy Sempat Berharap Bisa Syuting di Kairo |author=Munady |date=23 Maret 2023 |editor=Elfrida Chania S |work=Pikiran Rakyat |access-date=7 April 2023 }}</ref>
