Olga Kurylenko ditemukan bakat modelingnya oleh seorang pencari bakat model saat ia sedang berlibur di Moskow pada usia 13 tahun.<ref name=autogenerated1>{{cite news|url=http://www.dailymail.co.uk/pages/live/articles/showbiz/showbiznews.html?in_article_id=507899&in_page_id=1773|title=The Ukranian girl discovered on Moscow's metro who grew up to become Bond's sexiest co-star yet|publisher=[[Daily Mail]]|date=January 14, 2008}}</ref> Saat usia Olga menginjak 17 tahun, ia menandatangani kontrak dengan agen modeling Madison yang bermarkas di Paris.<ref name="Kateryna">http://ukraine3000.org.ua/eng/news/6557.html</ref> Baru di usia 18 tahun, ia kemudian tampil sebagai model dalam majalah ''[[Vogue (majalah)|Vogue]]'' dan ''[[Elle (majalah)|Elle]]''.<ref name="news.bbc.co.uk">http://news.bbc.co.uk/2/hi/entertainment/7695332.stm</ref> Ketika ia bekerja sebagai model di Paris, Olga kemudian mencoba membantu ibunya agar bisa hidup secara lebih baik di kampung halamannya di Ukraina.<ref>{{Citation
| last = Hilton
| first = Ruth
Baris 56:
}}</ref>
Selain dalam dua majalah di atas, Olga juga tampil sebagai model dalam ''[[Le Figaro|Madame Figaro]]'' dan ''[[Marie Claire]]''.<ref name="kurylenko-olga.com">http://www.kurylenko-olga.com/</ref> Ia juga tampil dalam Lejaby lingerie, [[bebe stores|bebe]], [[Clarins]], dan [[Helena Rubinstein]].<ref name="kurylenko-olga.com"/> Lalu kemudian sebagai model dalam koleksi [[Roberto Cavalli]] dan [[Kenzo Takada|Kenzo]],<ref>http://www.fashionmodeldirectory.com/models/Olga_Kurylenko</ref> dan terakhir, ia juga sempat masuk kandidat untuk model katalog [[Victoria's Secret]].
Kurylenko juga sempat menjadi bintang sampul majalah ''[[Maxim (majalah)|Maxim]]'' edisi Desember 2008 untuk versi AS.<ref>{{cite news|url=http://maxim.com/OlgaKurylenko/girls_of_maxim/4403.aspx|title=Olga Kurylenko: If her looks don’t knock you dead, trying to pronounce her last name might.|publisher=[[Maxim Magazine]]|date=December 2008}}</ref> and on the cover of the February 2009 issue of the Ukrainian edition of ''Maxim'' magazine.<ref>{{cite news|url=http://www.ukrainians.ca/index.php?option=com_content&lang=en&task=view&id=2285&Itemid=1&date=2009-02-01|title=Olga Kurylenko for magazine "Maxim" (photo)|publisher=Ukrainians.ca worldwide ukrainian community|date=January 23, 2009}}</ref>
